Многократное рассеяние в задачах моделирования и оптимизации оптического отклика ансамблей наноструктур с индуцированными мультипольными моментами

Никита Устименко

Многократное рассеяние в задачах моделирования и оптимизации оптического отклика ансамблей наноструктур с индуцированными мультипольными моментами

Предложен достаточно быстрый и точный метод моделирования оптического отклика конечных ансамблей наночастиц, имеющих дипольные и квадрупольные резонансы электрического и магнитного типов (резонансы Ми). Метод основан на итерационном расчёте мультипольных моментов наночастиц в борновских приближениях различных порядков, включая нулевое. Найдены условия применимости метода, что позволило при помощи эволюционного алгоритма оптимизировать положения кремниевых наносфер (с диаметром 200 нм) и получить ультратонкие структуры для резонансной фокусировки электромагнитных волн видимого и ближнего ИК диапазонов - металинзы. Плотность энергии в фокусах резонансных металинз на порядок превосходит плотность энергии падающей волны. Полученные результаты показывают большой потенциал предлагаемого расчётного метода на основе борновских приближений для разработки и оптимизации эффективных металинз и других наномасштабных оптических устройств. По результатам работы подготовлены три публикации (https://scholar.google.com/citations?user=D6d56B4AAAAJ&hl=ru) и три выступления на всероссийских конференциях (КМУ ИТМО 2021, Школы "Волны-2020", Школа "Волны-2021"). К конкурсной заявке, помимо полного текста диплома, прилагаются краткое изложение (автореферат) диплома, отзыв научного руководителя и CV автора диплома.

Физика

Дипломы

Вуз: Санкт-Петербургский национальный исследовательский университет информационных технологий, механики и оптики (ФГБОУ ВПО «СПбНИУ ИТМО»)

ID: 60d30d47e4dde5000108b378

UUID: f5fbe4c0-b63b-0139-3414-0242ac180005

Язык: Русский

Опубликовано: больше 3 лет назад

Просмотры: 12

22.44

Никита Устименко

Санкт-Петербургский национальный исследовательский университет информационных технологий, механики и оптики (ФГБОУ ВПО «СПбНИУ ИТМО»)

Комментировать 0

Рецензировать 3

Скачать - 3,6 МБ

Поделиться работой

Министерство науки и высшего образования Российской Федерации ФЕДЕРАЛЬНОЕ ГОСУДАРСТВЕННОЕ АВТОНОМНОЕ ОБРАЗОВАТЕЛЬНОЕ УЧРЕЖДЕНИЕ ВЫСШЕГО ОБРАЗОВАНИЯ НАЦИОНАЛЬНЫЙ ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКИЙ УНИВЕРСИТЕТ ИТМО ITMO University ЗАДАНИЕ НА ВЫПУСКНУЮ КВАЛИФИКАЦИОННУЮ РАБОТУ / OBJECTIVES FOR A GRADUATION THESIS Обучающийся / Student Устименко Никита Алексеевич Группа/Group Z3443 Факультет/институт/кластер/ Faculty/Institute/Cluster физический факультет Квалификация/ Degree level Бакалавр Направление подготовки/ Subject area 16.03.01 Техническая физика Направленность (профиль) образовательной программы/Major Нанофотоника и квантовая оптика 2017 Специализация/ Specialization Тема ВКР/ Thesis topic Многократное рассеяние в задачах моделирования и оптимизации оптического отклика ансамблей наноструктур с индуцированными мультипольными моментами Руководитель ВКР/ Thesis supervisor Барышникова Ксения Владимировна, кандидат физико-математических наук, Университет ИТМО, физический факультет, старший научный сотрудник Срок сдачи студентом законченной работы до / Deadline for submission of complete thesis 31.05.2021 Техническое задание и исходные данные к работе/ Requirements and premise for the thesis Исследование применимости метода связанных мультиполей и борновских приближений различных порядков для моделирования резонансного оптического отклика кольца сферических наночастиц. Исследование фокусирующих свойств кольца наночастиц в нулевом борновском приближении. Получение металинз с заданным фокусным расстоянием для работы на магнитном дипольном и квадрупольном резонансах наночастицы при помощи оптимизации в нулевом борновском приближении. Проверка результатов оптимизации методом Т-матриц. Исследование сходимости борновского ряда вблизи мультипольного резонанса одиночной наночастицы Содержание выпускной квалификационной работы (перечень подлежащих разработке вопросов)/ Content of the thesis (list of key issues) Введение 1. Теоретическое введение 1.1. Мультипольное разложение оптического отклика сферической наночастицы 1.2. Модель связанных мультиполей 1.3. Борновский ряд и порядки рассеяния 1.4. Функции Грина для мультиполей и их производные 2. Результаты моделирования кольца наночастиц

2.1. Применимость мультипольной модели 2.2. Фокусирующие свойства кольца наночастиц 2.3. Применимость нулевого борновского приближения 2.4. Борновские приближения более высокого порядка 3. Оптимизация металинз 3.1. Описание оптимизационного алгоритма 3.2. Результаты оптимизации 4. Сходимость борновского ряда Заключение Перечень графического материала (с указанием обязательного материала) / List of graphic materials (with a list of required material) Исходные материалы и пособия / Source materials and publications 1. Babicheva V., Evlyukhin A. Analytical model of resonant electromagnetic dipolequadrupolecoupling in nanoparticle arrays // Phys. Rev. B. — 2019. — Т. 99. — С. 195444 2. Enhancement of artificial magnetism via resonant bianisotropy / D. Markovich [и др.] // Scientific Reports. — 2016. — Т. 6 — С. 22546 3. Khorasaninejad M., Capasso F. Metalenses: Versatile multifunctional photonic components // Science. — 2017. — Т. 358. — eaam8100 4. Nieto-Vesperinas M. Fundamentals of Mie scattering //Dielectric Metamaterials. – Woodhead Publishing, 2020. – С. 39-72. 5. Shifts of a Resonance Line in a Dense Atomic Sample / J. Javanainen [и др.] // Physical ReviewLetters. — 2014. — Т. 112. — С. 113603 Дата выдачи задания/ Objectives issued on 06.05.2021 СОГЛАСОВАНО / AGREED: Руководитель ВКР/ Thesis supervisor Документ подписан Барышникова Ксения Владимировна 06.05.2021 Барышникова Ксения Владимировна (эл. подпись) Задание принял к исполнению/ Objectives assumed by Документ подписан Устименко Никита Алексеевич 06.05.2021 Устименко Никита Алексеевич (эл. подпись) Руководитель ОП/ Head of educational program Документ подписан Белов Павел Александрович Белов Павел

21.05.2021 (эл. подпись) Александрович

Министерство науки и высшего образования Российской Федерации ФЕДЕРАЛЬНОЕ ГОСУДАРСТВЕННОЕ АВТОНОМНОЕ ОБРАЗОВАТЕЛЬНОЕ УЧРЕЖДЕНИЕ ВЫСШЕГО ОБРАЗОВАНИЯ НАЦИОНАЛЬНЫЙ ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКИЙ УНИВЕРСИТЕТ ИТМО ITMO University АННОТАЦИЯ ВЫПУСКНОЙ КВАЛИФИКАЦИОННОЙ РАБОТЫ / SUMMARY OF A GRADUATION THESIS Обучающийся/ Student Устименко Никита Алексеевич Наименование темы ВКР / Title of the thesis Многократное рассеяние в задачах моделирования и оптимизации оптического отклика ансамблей наноструктур с индуцированными мультипольными моментами Наименование организации, где выполнена ВКР/ Name of organization Университет ИТМО ХАРАКТЕРИСТИКА ВЫПУСКНОЙ КВАЛИФИКАЦИОННОЙ РАБОТЫ/ DESCRIPTION OF THE GRADUATION THESIS 1. Цель исследования / Research objective Разработка метода последовательных борновских приближений и исследование его применимости для задач моделирования и оптимизации оптического отклика ансамблей наночастиц с электрическими и магнитными мультипольными резонансами 2. Задачи, решаемые в ВКР / Research tasks 1) Определение условий применимости метода связанных мультиполей и борновских приближений различных порядков, включая нулевое, для моделирования резонансного оптического отклика димера и кольца сферических наночастиц. 2) Определение критериев сходимости борновского ряда для димера и кольца наночастиц вблизи частот дипольных и квадрупольных резонансов одиночной наночастицы. 3) Исследование фокусирующих свойств кольца наночастиц в нулевом борновском приближении (НБП). 4) Оптимизация в НБП металинз, составленных из колец сферических кремниевых наночастиц, для работы на длинах волн магнитного дипольного и магнитного квадрупольного резонансов наночастицы. 5) Проверка результатов оптимизации в НБП методом Т-матриц. 3. Краткая характеристика полученных результатов / Short summary of results/conclusions Предложен достаточно быстрый и точный метод моделирования оптического отклика конечных ансамблей наночастиц, имеющих дипольные и квадрупольные резонансы электрического и магнитного типов. Метод основан на расчёте мультипольных моментов наночастиц в борновских приближениях различных порядков, включая нулевое. Определены условия применимости метода, а также критерии сходимости борновского ряда. Показана возможность фокусировки кольцом сферических наночастиц и исследованы его фокусирующие свойства в нулевом борновском приближении (НБП). При помощи оптимизации в НБП получены металинзы, составленные из колец кремниевых наносфер, для работы вблизи частот магнитного дипольного и магнитного квадрупольного резонансов

одиночной наночастицы. Плотность энергии в фокусах резонансных металинз на порядок превосходит плотность энергии падающей волны. Профили плотности энергии вблизи металинз были рассчитаны методом Т-матриц и было получено хорошее согласие с моделированием в НБП. 4. Наличие публикаций по теме выпускной работы/ Have you produced any publications on the topic of the thesis 1 2 3 Устименко Н.А. Оптимизация и моделирование металинзы в борновском приближении//Сборник тезисов X Всероссийского конгресса молодых учёных - 2021 (Тезисы) Устименко Н.А., Барышникова К.В., Корнован Д.Ф., Евлюхин А.Б. Борновское разложение для задачи моделирования металинзы//Сборник трудов XVII Всероссийской школы-семинара «Волновые явления в неоднородных средах» имени А.П. Сухорукова («Волны-2020») - 2020. - С. 13-16 (Тезисы) Ustimenko N., Baryshnikova K.V., Kornovan D.F., Beliakov M., Evlyukhin A.B. Born series using for designing of all-dielectric metalenses//AIP Conference Proceedings, 2020, Vol. 2300, pp. 020007 (Статья; Scopus, Web of Science) 5. Наличие выступлений на конференциях по теме выпускной работы/ Have you produced any conference reports on the topic of the thesis 1 2 X Всероссийский конгресс молодых ученых 2021, 14.04.2021 - 17.04.2021 (Конгресс, статус - всероссийский) XVII Всероссийская школа-семинар «Волновые явления в неоднородных средах» имени А.П. Сухорукова («Волны-2020»), 23.08.2020 - 28.08.2020 (Конференция, статус - всероссийский) 6. Полученные гранты, при выполнении работы/ Grants received while working on the thesis 7. Дополнительные сведения/ Additional information Обучающийся/Student Документ подписан Устименко Никита Алексеевич 01.06.2021 (эл. подпись/ signature) Руководитель ВКР/ Thesis supervisor Документ подписан Барышникова Ксения Владимировна 02.06.2021 (эл. подпись/ signature) Устименко Никита Алексеевич (Фамилия И.О./ name and surname) Барышникова Ксения Владимировна (Фамилия И.О./ name and surname)

СОДЕРЖАНИЕ СПИСОК СОКРАЩЕНИЙ И УСЛОВНЫХ ОБОЗНАЧЕНИЙ . . . . . . . . . . . ВВЕДЕНИЕ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1 ТЕОРЕТИЧЕСКОЕ ВВЕДЕНИЕ. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.1 Мультипольное разложение оптического отклика сферической частицы. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.2 Модель связанных мультиполей . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.3 Борновский ряд и порядки рассеяния . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1.4 Функции Грина мультиполей и их производные . . . . . . . . . . . . . . . . . 2 РЕЗУЛЬТАТЫ МОДЕЛИРОВАНИЯ КОЛЬЦА . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.1 Применимость мультипольной модели . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.2 Фокусирующие свойства кольца частиц . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.3 Применимость нулевого борновского приближения . . . . . . . . . . . . . 2.4 Борновские приближения более высокого порядка . . . . . . . . . . . . . . 3 ОПТИМИЗАЦИЯ МЕТАЛИНЗ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.1 Описание оптимизационного алгоритма . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3.2 Результаты оптимизации . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4 СХОДИМОСТЬ БОРНОВСКОГО РЯДА . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . ЗАКЛЮЧЕНИЕ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . СПИСОК ИСПОЛЬЗОВАННЫХ ИСТОЧНИКОВ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7 8 9 14 14 16 19 21 24 24 26 28 30 33 33 34 38 47 48

СПИСОК СОКРАЩЕНИЙ И УСЛОВНЫХ ОБОЗНАЧЕНИЙ БП – борновское приближение МД – магнитный(ая) дипольный(ая) МК – магнитный(ая) квадрупольный(ая) МПБП – метод последовательных борновских приближений МСМ – модель связанных мультиполей НБП – нулевое борновское приближение ЭД – электрический(ая) дипольный(ая) ЭК – электрический(ая) квадрупольный(ая) 8

ВВЕДЕНИЕ Металинза (или плоская линза) – ансамбль наноструктур для фокуси ровки света, а также формирования изображения [1–3]. К достоинствам мета линзы относятся субволновая толщина, низкий вес, отсутствие сферических аберраций и возможность управлять дисперсией и поляризацией света, по этому научное и индустриальное сообщества считают металинзы перспек тивным элементами будущих оптических устройствах, способными даже за менить обычные преломляющие линзы [4]. Металинзы уже нашли своё при менение в различных оптических приборах: камере [5], очках дополненной реальности [6], спектрометре [7] и тепловизоре [8]. На рисунке 1 показаны примеры металинз для работы в различных диапазонах электромагнитного спектра, экспериментально продемонстрированные в работах [9–16]. Рисунок 1 – Металинзы для работы в различных диапазонах электромагнитного спектра: от среднего инфракрасного до ультрафиолетового [3] В обычной преломляющей линзе изменение волнового фронта падаю щего света и последующая его фокусировка достигаются за счёт специальной формы и хорошо преломляющего материала (например, стекла или полиме ра), из которого изготовлена линза. В металинзе фокусировка реализуется за счёт массива металлических или диэлектрических наноструктур, локально взаимодействующих с падающим светом. Отклик наноструктуры определя ется её материалом, формой, размером, материалом окружения и влияющим на взаимодействие с другими наноструктурами пространственным положе нием. Традиционно металинзу рассматривают как устройство, передающее 9

падающему свету пространственнозависимую фазу Φ(x,y) (где x и y – коор динаты вдоль поверхности устройства). Фазовый профиль Φ(x,y) подбирает ся с использованием метода трассировки лучей, методов Фурьеоптики либо полноволнового моделирования так, чтобы реализовать желаемые функции в разрабатываемом устройстве. Фазовый профиль металинзы для фокусировки нормально падающе го света λ в дальней зоне (f ≫ λ) на оси металинзы должен быть следую щим [17] 2π p 2 2 r +f −f , (1) Φ(r) = − λ p где r = x2 + y 2 – радиальная координата, f – фокусное расстояние. Фа зовый профиль (1) компенсирует разницу оптических путей для световых лучей, прошедших на разном расстоянии от центра линзы, чтобы лучи кон структивно интерферировали в фокусе линзы (рисунок 2(a)). Рисунок 2 – (a) (Сверху) Геометрическая иллюстрация вывода фазового профиля металинзы (1). (Снизу) График фазового профиля металинзы (1). (b) Графики фазы и амплитуды прошедшей волны от угла поворота наноплавника (сверху) или диаметра наностолбика (снизу). (c) Металинзы из наноплавников (сверху) и наностолбиков (снизу) [3] Поскольку наноструктуры с одинаковой радиальной координатой r должны вносить одинаковый сдвиг фазы (формула (1)), наноструктуры в ме талинзе для фокусировки нормально падающего света должны быть упоря 10

дочены в кольца. В кольце наноструктуры одинаковые, но меняются от коль ца к кольцу для изменения фазы от 0 до 2π вдоль поверхности металинзы. В качестве наноструктур обычно выбирают прямоугольный наноплавник или круглый наностолбик из диэлектрика с высоким показателем преломления (для лучшей локализации света) и низкими оптическими потерями (для ра боты металинзы в режиме пропускания). В случае столбика нужный фазовый сдвиг достигается за счёт изменения его диаметра (фаза распространения), а в случае наноплавника – за счёт поворота на угол от 0 до π (геометриче ская фаза) (рисунок 2(b)). Схематичные конструкции металинз из наноплав ников и наностолбиков показаны на рисунке 2(c). Например, наностолбики использовались для создания поляризационнонезависимых металинз [18], а наноплавники – ахроматических металинз, фокусирующих циркулярно по ляризованный свет, для работы в широкой полосе частот [19]. Стоит отме тить, что наноструктуры металинзы имеют постоянную высоту, а меняются только их поперечные размеры, что, как показано в работе [4], повышает эф фективность фокусировки металинзы по сравнению с линзами Френеля и ди фракционной оптикой с профилем переменной высоты и позволяет избежать трудностей в изготовлении металинз методами оптической и электронной ли тографии. Графики на рисунке 2(b) получены при помощи полноволнового мо делирования наноструктуры с периодическими граничными условиями при нормальном падении. Такой подход предполагает, что наноструктуры в ме талинзе взаимодействуют также, как и в периодической структуре, что под разумевает медленное изменение фазового профиля и наноструктур. Кроме того, отклик наноструктуры зависит от угла падения; таким образом, эффек тивность или функциональность метаповерхности зависит от угла падения. Метод связанных мультиполей [20] позволяет учесть взаимодействие между частицами, падение внешнего поля под углом к нормали, а также векторную природу электромагнитных волн, рассеянных наноструктурами. Металинзы обладают большим числом параметров, которые нужно точно задать в процессе разработки. Часто эти параметры определяют руч ным перебором и многократным моделированием, что приводит к большим затратам вычислительных ресурсов и большому времени разработки, при этом конечная конструкция устройства может быть далеко не оптимальной. 11

Оптимизационные методы повышают эффективность разработки металинз и других нанофотонных устройств [21]. Эволюционные и генетические алго ритмы уже использовались для разработки фотонных кристаллов [22], волно водов [23], структур для фокусировки [24, 25] и локализации [26] света, полу чения структурных цветов [27]. Стоит отметить, что скорость оптимизации и качество её результата зависят от физической модели и методов, выбранных для описания отклика устройства. В этой работе предложен подход к описанию оптического отклика ди электрических металинз из сферических наночастиц, в частности, и конеч ных структур диэлектрических наночастиц, в целом. В этом подходе отклик одной частицы связывается с возбуждением нескольких мультипольных мо ментов, взаимодействие между которыми описывается в рамках метода по следовательных борновских приближений (МПБП). Сфера является привле кательным объектом для применения этого подхода, поскольку мультиполь ное разложение её оптического отклика может быть сделано полностью ана литически при помощи теории Ми [28, 29]. МПБП – это классический метод теории возмущений для моделиро вания рассеяния света на конечном массиве наночастиц [30–34]. Этот метод основан на построении сходящегося борновского ряда и его замене на ко нечную сумму, которая аппроксимирует взаимодействие между частицами, причём точность аппроксимации зависит от количества слагаемых, включён ных в сумму, то есть от порядка борновского приближения (порядка рассея ния). Борновские приближения различных порядков использовались для мо делирования взаимодействия между зондом и подложкой [30, 31] и расчёта поляризуемости несферической частицы [32, 33]. В перечисленных задачах требуется моделировать взаимодействие в непериодических структурах из большого числа частиц, что будет долго и ресурсозатратно, если использо вать методы полноволнового моделирования, поэтому в перечисленных ра ботах использовался МПБП совместно с мультипольным разложением [20, 35]. Важно отметить, что применимость этого метода, а также сходимость борновского ряда определяются силой электромагнитного взаимодействия в системе. Цель работы – разработка МПБП и исследование его применимости для задач моделирования и оптимизации оптического отклика конечных ан 12

самблей наночастиц с электрическими и магнитными резонансами. Как было сказано выше, важными для науки и индустрии являются структуры наноча стиц для фокусировки света – металинзы, поэтому их разработке посвящена бо́льшая часть работы. В соответствие с поставленной целью были сформу лированы следующие задачи: a) Определение условий применимости мультипольной модели, учитыва ющей взаимодействия мультиполей, и борновских приближений раз личных порядков, включая нулевое, для моделирования резонансного оптического отклика димера и кольца сферических наночастиц. б) Определение критериев сходимости борновского ряда для димера и кольца наночастиц вблизи частот дипольных и квадрупольных резонан сов одиночной наночастицы. в) Исследование фокусирующих свойств кольца наночастиц в нулевом борновском приближении (НБП). г) Получение конструкций металинз, составленных из сферических крем ниевых наночастиц, для работы на длинах волн магнитного дипольного и магнитного квадрупольного резонансов одиночной наночастицы при помощи оптимизации в НБП. д) Проверка результатов оптимизации в НБП численным методом Т матриц. Структура работы следующая: в разделе 1 изложена теоретическая модель описания оптического отклика диэлектрических наночастиц и их электро магнитного взаимодействия, основанная на вычислении дипольных и квад рупольных моментов частиц. В разделе 2 обсуждаются условия примени мости мультипольной модели, основанной на БП различных порядков, для моделирования фокусирующих свойств колец кремниевых наносфер. Полу ченные результаты используется в разделе 3 для оптимизации металинз при помощи эволюционного алгоритма и нулевого борновского приближения. В результате оптимизации получены металинзы с заданным фокусным рассто янием и высоким усилением (∼20 раз) энергии падающего поля в фокусе. В разделе 4 получены критерии сходимости борновского ряда вблизи мульти польных резонансов одиночной наночастицы. 13

1 ТЕОРЕТИЧЕСКОЕ ВВЕДЕНИЕ 1.1 Мультипольное разложение оптического отклика сферической частицы Мультипольное разложение – метод анализа оптических свойств нано частиц и их массивов в однородном или неоднородном окружении [36, 37]. В рамках метода наночастица заменяется на набор нескольких главных муль типолей, которые могут быть резонансно возбуждены внешней электромаг нитной волной. Тип и спектральное положение такого резонанса, известного как резонанс Ми [29, 35, 38, 39], определяются формой и размером частицы, а также материалами частицы и её окружения. Мультипольный отклик сферической частицы может быть найден пол ностью аналитически в рамках теории Ми [29]. Эффективность рассеяния сферической частицы с диаметром d на длине волны λ определяется следу ющим выражением [29] 2λ2 X = 2 2 (2l + 1) |al |2 + |bl |2 , π d +∞ Qsca (2) l=1 где l – порядок мультипольной моды (l = 1 – диполь, l = 2 – квадруполь и т.д.), al и bl – коэффициенты рассеяния Ми. Qsca для частицы с диамет ром d = 200 нм из кристаллического кремния cSi показана на рисунке 3. Из рисунка 3 видно, что такая частица имеет первые дипольные и квадру 8 6 4 MD TOTAL ED EQ MD MQ ED Si 200 nm Scattering Efficiency, Qsca 10 MQ 2 0 500 600 700 800 Wavelength, λ (nm) 900 Рисунок 3 – Эффективность рассеяния сферической наночастицы из cSi c диаметром 200 нм 14

польные резонансы в окне прозрачности cSi, находящегося в ближнем ИК и видимом диапазонах. Следовательно, отклик частицы в рассматриваем спек тральном диапазоне может быть связан с возбуждением лишь четырёх муль типолей: электрического диполя, магнитного диполя, электрического квад руполя и магнитного квадруполя; вкладом мультиполей более старшего по рядка можно пренебречь. Векторы электрического p и магнитного m дипольных моментов и тен зоры электрического Q̂ и магнитного M̂ квадрупольных моментов сфериче ской диэлектрической частицы с центром в точке r0 определяются локальным электрическим Eloc (r0 ) или магнитным Hloc (r0 ) полем, действующим на ча стицу [20] p = αp Eloc (r0 ) (3) m = αm Hloc (r0 ) (4) αQ [∇Eloc (r0 ) + Eloc (r0 ) ∇] 2 αM M̂ = [∇Hloc (r0 ) + Hloc (r0 ) ∇] , 2 Q̂ = (5) (6) где ∇ – оператор набла. αp , αm , αQ и αM – ЭД, МД, ЭК и МК поляризуемости сферы, соответственно, также связанные с коэффициентами Ми [20] αp = i 6πε0 εS a1 kS3 αm = i 6π b1 kS3 αQ = i 120πε0 εS a2 kS5 αM = i 40π b2 , kS5 (7) √ √ где i = −1, kS = 2π εS /λ, ε0 – диэлектрическая постоянная, εS – ди электрическая проницаемость окружения. Отметим, что для несферической частицы поляризуемости являются не скалярами, а тензорами 3 × 3. Элементы тензора ∇F + F∇ в декартовой системе координат опреде лены как ∂Fγ ∂Fβ + , (∇F + F∇)βγ = ∂β ∂γ где F – вектор электрического или магнитного поля, β и γ – декартовы коор динаты x, y или z. В случае одиночной частицы локальное поле в формулах (3)(6) явля ется внешним падающим полем Einc или Hinc . 15

1.2 Модель связанных мультиполей В случае массива частиц локальное электрическое [магнитное] по ле является суперпозицией падающего электрического Einc (rj ) [магнитного Hinc (rj )] поля, электрического E′p (rj ) [магнитного H′p (rj )] поля, создавае мого всеми электрическими диполями кроме pj , поля E′m (rj ) [H′m (rj )] всех магнитными диполями кроме mj , поля E′Q (rj ) [H′Q (rj )] всех электрических квадруполей кроме Q̂j и поля E′M (rj ) [H′M (rj )] всех магнитных квадруполей кроме M̂ j Eloc (rj ) = Einc (rj ) + E′p (rj ) + E′m (rj ) + E′Q (rj ) + E′M (rj ) (8) Hloc (rj ) = Hinc (rj ) + H′p (rj ) + H′m (rj ) + H′Q (rj ) + H′M (rj ) , (9) где rj – координата jой частицы (индекс j = 1, ..., N ). Электрические E′ и магнитные H′ поля, создаваемые дипольны ми (квадрупольными) источниками, определяются при помощи дипольных (квадрупольных) функций Грина E′p (rj ) N k 2 X pp l Ĝjl p = ε0 H′p (rj ) l=1,l̸=j E′m (rj ) l=1,l̸=j N ik X pm l Ĝjl m = cε0 H′m (rj ) l=1,l̸=j E′Q (rj ) E′M k2 = ε0 N X ĜQQ jl N ck X pm l Ĝjl p = i = kS2 N X l Ĝpp jl m l=1,l̸=j l Q̂ nlj H′Q (rj ) l=1,l̸=j N ck X QM l Ĝjl Q̂ nlj = i l=1,l̸=j N N X ik X QM l QQ l ′ 2 Ĝjl M̂ nlj , M̂ nlj HM (rj ) = 3kS (rj ) = 3 Ĝjl cε0 l=1,l̸=j l=1,l̸=j где c – скорость света в вакууме, k – волновое число в вакууме; nlj = (rj − rl )/|rj − rl | – единичный вектор в направлении от rl к rj (здесь rj – точка, в которой вычисляются поля, rl – положение источника поля); QQ pm QQ pm pp ≡ ĜQM (rj , rl ) (rj , rl ) и ĜQM Ĝpp jl jl ≡ Ĝ (rj , rl ), Ĝjl ≡ Ĝ (rj , rl ), Ĝjl ≡ Ĝ – диадные функции Грина диполя и квадруполя, соответственно (см. подраз дел 1.4). Полное электрическое и магнитное поле в точке r определяются как суперпозиции падающего внешнего поля и полей, создаваемых всеми муль 16

типолями в системе N k2 X i E (r) = Einc (r) + Ĝpp (r,rj )pj + Ĝpm (r,rj )mj + ε0 j=1 ck 3i QQ j QM j Ĝ (r,rj ) Q̂ nj + Ĝ (r,rj ) M̂ nj ck N n X c pm 2 H (r) = Hinc (r) + k Ĝ (r,rj )pj + εS Ĝpp (r,rj )mj + ik j=1 o c QM j QQ j Ĝ (r,rj ) Q̂ nj + 3εS Ĝ (r,rj ) M̂ nj , ik (10) (11) где nj = (r − rj )/|r − rj |. После подстановки локальных полей (8),(9) в определения мультиполь ных моментов (3)(6) получается система линейных уравнений для вычисле ния дипольных и квадрупольных моментов всех частиц в структуре, которая развернуто записана в работе [20], уравнение (25). Здесь эта система записа на в матричной форме, более удобной для численных расчётов Y = Y0 + V̂Y, (12) где Y – вектор самосогласованных мультипольных моментов 1 N 1 N 1 N T Y = p1x , ..., pN , m , ..., m , Q , ..., Q , M , ..., M z x z xx zz xx zz 24N , Y0 – вектор моментов, определяемых только падающем полем 1 N 1 N 1 N T Y0 = p10,x , ..., pN , m , ..., m , Q , ..., Q ,M , ..., M 0,z 0,x 0,z 0,xx 0,zz 0,xx 0,zz 24N , V̂ – блочная матрица взаимодействия мультиполей, размерность которой, в общем случае, 24N ×24N . Стоит отметить, что размерность матрицы V̂ и си стемы (12) может быть уменьшена, если учесть, что тензоры квадрупольных моментов симметричные и имеют нулевой след [40]. Каждый блок матрицы V̂ описывает взаимодействие мультиполя jой частицы с мультиполем lой частицы (j ̸= l). Если j = l, то блок равен нулевой матрице. Ниже развёрнуто 17

записаны матрица V̂, а также входящие в неё блоки  αp ik pm αp k 2 QQ αp 3ik QM αp k 2 pp Ĝ . . . 0 Ĝ . . . 0 12 12 ε0 cε0 ε0 Ĥ12 . . . 0 cε0 Ĥ12 ... 0     αm ck pm QQ αm ck0 QM ... Ĥ12 . . . 0 αm 3kS2 Ĥ12 0 i Ĝ12 . . . 0 αm kS2 Ĝpp 12 . . . 0 i  V̂ =   2  αQ ik pm αQ k02 QQ αQ 3ik QM pp Qk  0 α2ε F̂ . . . 0 F̂ . . . 0 F̂12 . . . 0 2cε F̂12 . . . 12 12 2cε 2ε 0 0 0 0    α k 2 pp α 3k 2 QQ pm QM . . . 0 M2 S F̂12 . . . 0 αM2ick F̂12 . . . 0 M2 S F̂12 ... 0 αM2ick F̂12  ĜQQ nlj,x  jl,xx ĜQQ  jl,yx nlj,x ĤjlQQ =   .. . ĜQQ jl,xx nlj,y ĜQQ jl,yx nlj,y QQ Ĝjl,xx nlj,z QQ Ĝjl,yx nlj,z .. . ĜQQ jl,xy nlj,x ĜQQ jl,yy nlj,x .. . .. . QQ QQ QQ ĜQQ jl,zx nlj,x Ĝjl,zx nlj,y Ĝjl,zx nlj,z Ĝjl,zy nlj,x ... ...  .. .    .. . .   .. .   ĜQQ jl,xz nlj,z   ĜQQ jl,yz nlj,z  .. , ... .  QQ . . . Ĝjl,zz nlj,z где nlj = [nlj,x ,nlj,y ,nlj,z ]T – единичный вектор, проведённый от частицы с но мером l к частице с номером j (nlj = (rj −rl )/|rj −rl |), T обозначает операцию транспонирования. Матрицу ĤjlQQ можно записать в более компактном виде T ĤjlQQ = ĜQQ jl ⊗ nlj , где ⊗ обозначает кронекеровское произведение. Далее T ĤjlQM = ĜQM jl ⊗ nlj pp(1) F̂jlpp = F̂jl pp(2) + F̂jl , где  pp(1) F̂jl =  ∂(Gpp jl,xx ) ∂x  ∂(Gpp )  jl,yx  ∂x  ∂(Gpp  jl,zx )  ∂x  ∂(Gpp jl,xx )  ∂y  ∂(Gpp jl,xy ) ∂x ∂(Gpp jl,yy ) ∂x ∂(Gpp jl,zy ) ∂x ∂(Gpp jl,xy ) ∂y ∂(Gpp jl,xz ) ∂x  ∂(Gpp jl,yz )   ∂x  ∂(Gpp jl,zz )  ∂x  ∂(Gpp jl,xz )   ∂y  ∂(Gpp jl,zx ) ∂(Gpp jl,zy ) ∂(Gpp jl,zz ) ∂z ∂z ∂z   .. . 18 .. . .. .   (13)

 pp(2) F̂jl =  ∂(Gpp jl,xx ) ∂x  ∂(Gpp )  jl,xx  ∂y  ∂(Gpp  jl,xx )  ∂zpp  ∂(Gjl,yx )  ∂x  ∂(Gpp jl,xy ) ∂x ∂(Gpp jl,xy ) ∂y ∂(Gpp jl,xy ) ∂z ∂(Gpp jl,yy ) ∂x ∂(Gpp jl,xz ) ∂x  ∂(Gpp jl,xz )   ∂y  ∂(Gpp ) jl,xz  ∂z  ∂(Gpp jl,yz )   ∂x  ∂(Gpp jl,zx ) ∂z ∂(Gpp jl,zy ) ∂z ∂(Gpp jl,zz ) ∂z   .. . .. . pm(1) .. . (14)   pm(2) F̂jlpm = F̂jl + F̂jl h i T QQ(1) QQ(2) QQ QQ QQ T F̂jl = F̂jl + F̂jl ⊗ nlj + Ĝjl ⊗ N̂lj + Ĝjl ⊗ N̂lj h i T QM (1) QM (2) QM QM QM T F̂jl = F̂jl + F̂jl ⊗ nlj + Ĝjl ⊗ N̂lj + Ĝjl ⊗ N̂lj , pm(1) QQ(1) QM (1) pm(2) QQ(2) QM (2) ∂nlj,x ∂y ∂nlj,y ∂y ∂nlj,z ∂y ∂nlj,x  ∂z ∂nlj,y  . ∂z  ∂nlj,z ∂z определены аналогично , F̂jl и F̂jl , F̂jl , F̂jl где F̂jl , F̂jl (13) и (14), соответственно. Матрица N̂lj определена как  ∂nlj,x ∂x  N̂lj =  ∂n∂xlj,y ∂nlj,z ∂x Выражения для функций Грина, а также их производных написаны в подраз деле 1.4. Решение системы (12) в рамках модели связанных мультиполей (от англ., «coupled multipole model»), полностью учитывающей взаимодействие между мультиполями, можно записать как Y = (Û − V̂)−1 Y0 , (15) где Û – единичная матрица соответствующего размера. 1.3 Борновский ряд и порядки рассеяния Заметим, что матрицу (Û − V̂)−1 можно разложить в ряд по степеням матрицы V̂, тогда решение системы (12) можно записать в виде ряда, назы 19

ваемого борновским рядом Y = ÛY0 + V̂Y0 + V̂2 Y0 + V̂3 Y0 + . . . . (16) Отставив лишь конечное число членов ряда, можно получить последователь ные приближения (борновские приближения) решения системы (12) Y(0) = ÛY0 Y(1) = Y0 + V̂Y(0) (17) ... Y(n) = Y0 + V̂Y(n−1) , где n – порядок борновского приближения или порядок рассеяния, а Y(n) – решение в борновском приближении nого порядка. В нулевом борновском приближении мультипольные моменты определяются только падающим по лем, а взаимодействие между частицами не учитывается; в первом борнов ском приближении мультипольные моменты частицы определяются супер позицией падающего поля и полей мультипольных моментов, возбужденных во всех остальных частицах и посчитанных в нулевом приближении; во вто ром приближении берутся мультипольные моменты, посчитанные в первом приближении, и так далее. Борновскому ряду можно сопоставить процесс взаимных перерассеяний между частицами, что для двух частиц проиллю стрировано рисунком 4. Более наглядно эта связь с рисунка 4 объясняется в разделе 4. 0-th order 1-st order 2-nd order + Y0 Y0 + + VY0 Y0 + + VY0 + V2Y0 Рисунок 4 – Схематичное представление порядков рассеяния (порядков борновских приближений) для двух частиц Преимуществом итерационного метода решения (17) – метода после довательных борновских приближений – перед точным решением (15) си стемы уравнений (12) являются более низкое потребление ресурсов компью 20

тера и более низкое время расчёта при достаточно высокой точности расчёта, что показано в подразделе 2.4. Однако МПБП может быть применён, только если борновский ряд (16) сходится. Условия сходимости борновского ряда (16) [41] a) Необходимое: det(Û − V̂) ̸= 0. Иначе система находится в условии конфигурационного резонан са [31]. В этом случае сильное электромагнитное взаимодействие меж ду частицами не может быть аппроксимировано борновскими прибли жениями любого порядка. б) Достаточное: ∥V̂∥ < 1. в) Необходимое и достаточное: борновский ряд сходится тогда и только тогда, когда все собственные числа матрицы V̂ по модулю меньше еди ницы. С физической точки зрения, борновский ряд сходится, когда взаимодействие между частицами достаточно слабое. Взаимодействие между частицами уси ливается вблизи резонанса одиночной частицы (Мирезонанса), так как уве личивается рассеяние каждой отдельной частицы, что приводит к расходи мости борновского ряда, как показано в разделе 4. 1.4 Функции Грина мультиполей и их производные Выражения для диадных функций Грина диполя и квадруполя в сво бодном пространстве [20], использованных в данном разделе Gpp αβ (r,r0 ) i 1 i3 3 1+ − δαβ + −1 − + nα nβ kS l kS2 l2 kS l kS2 l2 eikS l ikS 1 pm Gαβ (r,r0 ) = − − 2 ϵαβγ nγ 4π l l ikS eikS l 6i 3i 6 QQ + δαβ + Gαβ (r,r0 ) = −1 − + 24πl kS l kS2 l2 kS3 l3 15 15i 6i 1+ − − nα nβ kS l kS2 l2 kS3 l3 2 ikS l i3 3 e k S 1+ − ϵαβγ nγ , GQM αβ (r,r0 ) = − 24πl kS l kS2 l2 eikS l = 4πl (18) (19) (20) (21) где точка вычисления поля r = (x,y,z), положение источника r0 = (x0 ,y0 ,z0 ), p l = (x − x0 )2 + (y − y0 )2 + (z − z0 )2 , нормаль n = (r − r0 )/l, δαβ – символ Кронекера, ϵαβγ – символ ЛевиЧивиты, а греческими буквами обозначены 21

декартовы координаты x,y,z. Тензоры Ĝpm и ĜQM связаны с тензорами Ĝpp и ĜQQ следующими соотношениями ∇ × Ĝpp p = Ĝpm p ∇ × ĜQQ p = ĜQM p, где ∇× обозначает операцию ротора, p – произвольный постоянный вектор. Декартовы производные элементов диадных функций Грина (18)(21) ∂Gpp αβ eikS l = ∂γ 4πl ∂Gpm αβ ∂γ ∂GQQ αβ ∂γ ∂GQM αβ ∂γ eikS l =− 4π i3 3 2 kS i − − + δαβ nγ + kS l kS2 l2 kS3 l3 4 i9 9 kS −i + + − nα nβ nγ + kS l kS2 l2 kS3 l3 ∂nβ i3 3 ∂nα −1 − + nβ + nα kS l kS2 l2 ∂γ ∂γ kS3 1 i2 2 − − 2 2+ 3 3 kS l kS l kS l ϵαβτ nτ nγ + ikS 1 ∂nτ − 2 ϵαβτ l l ∂γ ikS eikS l = × 24πl 4 12i 24 24i i + − − kS − + δαβ nγ + kS kS l kS2 l2 kS3 l3 kS4 l4 60 60i 27i 7 + + nα nβ nγ + − kS i − kS l kS2 l2 kS3 l3 kS4 l4 6i 15 15i ∂nα ∂nβ + 1+ − − nβ + nα kS l kS2 l2 kS3 l3 ∂γ ∂γ kS2 eikS l =− 24πl 3 i3 ∂nτ − 2 2 ϵαβτ + 1+ kS l kS l ∂γ 4 i9 9 kS i − − + ϵαβτ nτ nγ , kS l kS2 l2 kS3 l3 22

где производная компоненты вектора нормали по декартовой координате ∂nα δαβ − nα nβ = . ∂β l Выводы по разделу 1: a) Оптический отклик сферической кремниевой частицы с диаметром 200 нм в диапазоне 500900 нм может быть описан при помощи мульти польной модели, учитывающей вклады диполей и квадруполей элек трического и магнитного типов. б) Взаимодействие между мультиполями частиц может быть найдено точ но в рамках модели связанных мультиполей либо аппроксимировано борновскими приближениями. 23

2 РЕЗУЛЬТАТЫ МОДЕЛИРОВАНИЯ КОЛЬЦА Разделы 2 и 3 посвящены разработке конструкций резонансных мета линз для фокусировки нормально падающей волны в точку на оптической оси металинзы. Известно, что частицы в таких металинзах упорядочены в коль ца, поскольку отклик частиц, находящихся на одном расстоянии от оси линзы должен быть одинаковым [3]. Используя метод, изложенный в разделе 1, был смоделирован оптический отклик кольца, состоящего из N кремниевых на носфер с диаметром 200 нм и находящегося в воздухе (рисунок 5). Кольцо D z R y Air x d Hinc kinc Einc Рисунок 5 – Кольцо сферических наночастиц, введённая декартова система координат и падающая плоская волна помещено в плоскость xy (z = 0) так, что центр кольца совпадает с нача лом декартовой системы координат. Радиусвектор положения jой частицы в кольце rj = [R cos (2π(j − 1)/N ), R sin (2π(j − 1)/N ), 0], где R – радиус кольца, индекс j = 1, 2, . . . , N . Таким образом, расстоя ние между соседними частицами в кольце одинаковое. Нормально падаю щая плоская волна имеет волновой вектор kinc = k0 ẑ, вектор электрического поля Einc (r) = E0 eik0 z x̂ и магнитного поля Hinc (r) = (E0 /Z)eik0 z ŷ, где x̂, ŷ и ẑ – орты вдоль осей x, y и z, соответственно, волновой импеданс вакуума p Z = µ0 /ε0 . Отметим, что моделирование учитывает дисперсию показателя преломления и коэффициента экстинкции cSi [42]. 2.1 Применимость мультипольной модели Чтобы проверить применимость модели связанных мультиполей (МСМ), учитывающей вклад диполей и квадруполей, была рассчитана плот ность энергии электромагнитного поля, используя метод Тматриц [43] и МСМ (15). Во втором подходе сначала были найдены мультипольные мо 24

менты (15), далее они подставлялись в формулы для полного электрического (10) и магнитного (11) полей. При помощи найденных полей была вычислена нормированная плотность электромагнитной энергии по следующей форму ле w(r)/w0 = (|E(r)|2 + Z 2 |H(r)|2 )/2|E0 |2 . (22) На рисунке 6 показаны профили плотности энергии вблизи кольца с радиусом R = 2 мкм и числом частиц N = 62 для длин волн магнитного дипольного (МД) резонанса λMD = 770 нм и магнитного квадрупольного (МК) резонансов λMQ = 574 нм. (b) 5 4 3 2 1 -3 0 x/λMD 3 MQ resonance N=62 10 8 6 w/w0 6 12 4 2 4.5 9 7 5 3 1 3.5 2.5 1.5 0.5 -4 0 2 4 6 Energy density, w/w0 0 x/λMQ 4 16 14 12 10 8 6 4 2 z/λMQ 7 (d) w/w0 T-matrices Coupled multipoles z/λMD z/λMD MD resonance N=62 (c) z/λMQ (a) 0 2 4 6 Energy density, w/w0 Рисунок 6 – Распределение нормированной плотности электромагнитной энергии вблизи кольца (R = 2 мкм, N = 62) для МДго (ab) и МКго (cd) резонансов Применимость дипольного приближения для систем металлических (плазмонных) наносфер обсуждалась, например, в работах [44, 45]. Было по казано, что значительное расхождение между полноволновым моделирова нием и моделью связанных диполей наблюдается, когда расстояние между центрами частиц D меньше либо равно их удвоенному диаметру, т.е. D ⩽ 2d. Посмотрим, каким будет критерий для структуры (кольца) диэлектрических сфер в модели связанных диполей и квадруполей. На рисунке 6 число сфер N = 62 соответствует расстоянию между частицами D ≈ d (частицы почти касаются друг друга). В этом случае взаимодействие между частицами долж но быть наиболее сильным. Для дипольного и квадрупольного резонансов расчёт при помощи МСМ хорошо согласуется с расчётом методом Тматриц (рисунки 6(b) и 6(d)). 25

В задаче разработки структур для фокусировки света (металинз) необ ходимо знать точность расчёта фокусного расстояния и величины плотно сти энергии в фокусе, поскольку фокусное расстояние и фокусная плотность энергии – важные параметры металинзы, которые определяют её функцио нальные свойства. Определим фокусное расстояние кольца как расстояние между глобальным максимумом нормированной плотности энергии на оси z и плоскостью кольца. На рисунке 6 относительная ошибка фокусного рас стояния кольца в МСМ (сравниваются величины фокусного расстояния, по лученные в МСМ и методом Тматриц) составляет 0.71% для МДго и 1.15% для МКго резонансов, а ошибка плотности энергии в фокусе равна всего 0.33% для МДго и 0.39% для МКго резонансов. Таким образом, модель свя занных мультиполей (диполей и квадруполей) применима практически для любых расстояний между диэлектрическими сферическими частицами (т.е. для D > d) на длинах волн дипольных и квадрупольных резонансов одиноч ной частицы. 2.2 Фокусирующие свойства кольца частиц На рисунках 6(a) и 6(c) видно, что кольцо обладает свойством фокуси ровки, то есть создаёт горячие пятна плотности электромагнитной энергии. Картина интерференции волн, рассеянных кольцом наночастиц, напоминает картину дифракции Френеля на круглом сплошном отверстии (рисунок 4 в работе [46]), но в отличие от сплошного отверстия каждая частица в кольце поддерживает резонансный отклик. Исследуем более подробно фокусирующие свойства кольца в нуле вом борновском приближении (НБП). Используя выражения (3)(6), (10)(11), (18)(21), можно получить формулу для нормированной плотности электро магнитной энергии (22) кольца вдоль ось z w(z)/w0 = w̃E (z) + w̃H (z), где электрический и магнитный вклады в НБП eikS l 1 ikS z R2 z αp +N w̃E (z) = e A(l) + B(l) 2 + αm C(l) + 2 4πl ε0 εS 2l l 2 R2 αM R2 /2 − z 2 αQ z D(l) + F (l) 2 + G(l) 12ε0 εS l l 4 l2 26 (23)

1 ikS z eikS l R2 αp z w̃H (z) = e +N αm A(l) + B(l) 2 + C(l) + 2 4πl 2l ε0 εS l 2 R2 R2 /2 − z 2 αM z αQ , D(l) + F (l) 2 + G(l) 4 l l 12ε0 εS l2 соответственно. Здесь l = √ R2 + z 2 , и введены вспомогательные функции ikS 1 − 2 l l ik S C(l) = kS2 + l 6ikS3 15kS2 15ikS 4 F (l) = −kS − + 2 + 3 l l l A(l) = kS2 + 3ikS 3i + 2 l l 3 2 3ik 6k 6ikS 4 S S D(l) = kS + − 2 − 3 l l l 3 2 3ikS 3kS G(l) = −kS4 − + 2 . l l B(l) = −kS2 − На рисунке 7(a) показано фокусное расстояние кольца (посчитанное как расстояние до глобального максимума функции (23)) в зависимости от его радиуса и расстояния между центрами частиц. Видно, что фокусное расстоя ние почти не зависит от межчастичного расстояния (т.е. от числа частиц) при фиксированном радиусе кольца. Таким образом, фокусное расстояние и по ложение пиков плотности энергии определяется преимущественно радиусом кольца (рисунок 7(a)) и длиной волны (рисунок 6). Число частиц определяет величину усиления плотности энергии в фокусе согласно формуле (23). (b) MD resonance 1 10 9 8 0.8 7 0.6 7.8 9.1 10.4 11.7 13 Ring radius, R/λMD Energy density, w/wmax 1.2 Focal length, f/λMD 11 Focus 1 12 1.4 f ≈ const Distance, D/λMD (a) R/λMD=6 0.8 0.6 0.4 0.2 0 R/λMD=5 5 10 15 20 z/λMD 25 30 Рисунок 7 – Фокусирующие свойства кольца наночастиц. (a) Зависимость фокусного расстояния кольца от его радиуса и расстояния между частицами для МДго резонанса (λMD = 770 нм) одиночной частицы. (b) Нормированная на максимум плотность энергии вдоль z, посчитанная в НБП по формуле (23), для колец с радиусами R/λMD = 6 и R/λMD = 5. Стрелками показано положение фокусов этих колец 27

Рисунок 7(a) также показывает, что фокусное расстояние изменяется с ростом радиуса кольца немонотонно. Такое поведение можно объяснить сле дующим образом. Конструктивная интерференция между внешней падаю щей волной и рассеянными волнами приводит к возникновению максимумов и минимумов плотности энергии на оси z (формула (23)). Эти пики удаля ются от плоскости кольца с ростом его радиуса (рисунок 7(b)). В результате при бо́льшем радиусе глобальный максимум плотности энергии (т.е. фокус) может оказаться ближе к кольцу. Когда это происходит, фокусное расстояние уменьшается с увеличением радиуса кольца (см. фокусные расстояния на ри сунке 7(b)). Аналогичное поведение фокусного расстояния наблюдается и на МКом резонансе. 2.3 Применимость нулевого борновского приближения Оптимизация металинз происходит с использованием НБП (раздел 3), поэтому необходимо исследовать применимость НБП для моделирования фокусирующих свойств кольца. Определим ошибку (относительное откло нение) величины ∆V (n) , посчитанной в борновском приближении nого по рядка V (n) и в рамках МСМ V (CMM) ∆V (n) |V (CMM) − V (n) | × 100%. = V (CMM) На рисунке 8 показаны ошибка фокусного расстояния ∆f (0) (рисунки 8(a) и (0) 8(b)) и ошибка величины плотности энергии в фокусе ∆wf (рисунки 8(c) и 8(d)) в зависимости от радиуса кольца и межчастичного расстояния для НБП (n = 0). В НБП фокусное расстояние точно определено при всех рассматривае мых параметрах кольца: ошибка меньше 2.5% для МДго резонанса и мень ше 1% для МКго резонанса. Это значит, что на резонансных частотах НБП применимо для вычисления фокусного расстояния кольца при любом меж частичном расстоянии (D > d), поэтому посчитанное в НБП фокусное рас стояние кольца на рисунке 7(a) практически равно фокусному расстоянию, найденному в МСМ. Ошибка для плотности энергии в фокусе показана на рисунках 8(c) и 8(d). Для рассматриваемых параметров точность НБП при вычислении плотности энергии ниже, чем при вычислении фокусного рас стояния. 28

1 0.6 0.5 0.4 9 10 11 12 Ring radius, R/λMD 13 (c) 1 25 20 Limiting distance 0.8 15 0.6 10 5 0.4 8 9 10 11 12 Ring radius, R/λMD 13 0 0.5 1.4 0.4 1.2 1 0.3 0.8 0.2 0.6 0.1 0.4 11 12 13 14 15 16 17 Ring radius, R/λMQ (d) ≥30 1.2 Distance, D/λMD 0 Focal length error, ∆f (0) (%) 0.8 Distance, D/λMQ 1.5 0.6 1.6 0 ≥30 1.6 Distance, D/λMQ 1 Focal length error, ∆f (0) (%) 2 Focal energy error, ∆wf(0) (%) Distance, D/λMD 1.2 8 MQ resonance (b) 25 1.4 20 1.2 15 1 10 0.8 0.6 Limiting distance 0.4 11 12 13 14 15 16 17 Ring radius, R/λMQ 5 0 Focal energy error, ∆wf(0) (%) MD resonance (a) Рисунок 8 – (a,b) Ошибка фокусного расстояния для НБП ∆f (0) как функция радиуса кольца и расстояния между частицами для (a) МДго (λMD = 770 нм) и (b) МКго (λMQ = 574 нм) резонанса. (c,d) Ошибка плотности энергии (0) в фокусе кольца для НБП ∆wf для (c) МДго и (d) МКго резонанса. Белой пунктирной линией показано предельное расстояние между частицами: для всех бо́льших расстояний относительная ошибка НБП меньше либо порядка 10% На рисунках 8(c) и 8(d) видно, что, начиная с определённого значения межчастичного расстояния, ошибка плотности энергии становится достаточ но низкой. Следовательно, можно определить предельное расстояние меж (0) ду частицами, больше которого ошибка по плотности энергии ∆wf ≲ 10% для всех рассматриваемых радиусов кольца. На рисунках 8(c) и 8(d) предель ное расстояние показано белой пунктирной линией. Предельное расстояние D = 0.92λMD для МДго резонанса (770 нм) и D = 0.66λMQ для МКго ре зонанса (574 нм). В разделе 3 эти значения задают минимальное расстояние между частицами в процессе оптимизации металинз. 29

2.4 Борновские приближения более высокого порядка На рисунке 9 показана ошибка плотности энергии в фокусе кольца на (n) ночастиц ∆wf в зависимости от порядка БП и расстояния между частицами при фиксированном радиусе кольца. Как и ожидалось, с ростом порядка БП 25 1 20 0.8 15 0.6 10 0.4 5 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 Born approximation order, n 0 MQ resonance (b) 1.6 ≥30 25 1.4 20 1.2 1 15 0.8 10 0.6 5 0.4 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 Born approximation order, n 0 Focal energy error, ∆wf(n) (%) Distance, D/λMD 1.2 ≥30 Distance, D/λMQ MD resonance Focal energy error, ∆wf(n) (%) (a) Рисунок 9 – Ошибка плотности энергии в фокусе кольца для БП разных (n) порядков ∆wf на длине волны (a) МД резонанса (770 нм) и (b) МК резонанса (574 нм) в зависимости от расстояния между частицами в кольце с фиксированным радиусом R = 8.6 мкм ошибка расчёта оптического отклика уменьшается, что происходит, вообще говоря, если борновский ряд сходится. Для расчёта плотности энергии в фо кусе с ошибкой меньше 10% практически для всех рассматриваемых пара метров кольца достаточно пятого БП на МДом резонансе и первого БП на МКом резонансе. Однако ошибка растёт с ростом порядка БП, если ряд рас ходится, а именно при D ≲ 0.4λ0 и D ≈ λ0 (рисунок 9), где λ0 – резонансная длина волны. В разделе 4 проанализирована сходимость борновского ряда для кольца в скалярном приближении и показано, что ряд расходится при D ≈ mλ0 , где m – целое. Будет ли использование БП высоких порядков рациональнее исполь зования модели связанных мультиполей? Для ответа на этот вопрос сравни валось время решения системы (12) этими методами. Для нахождения точ ного решения системы (12) использовалась функция linsolve приложения Matlab [47]. Число частиц в кольце варьировалось от N = 100 до N = 1000 при фиксированном расстоянии между частицами D = 0.7λ0 , и для системы 24N линейных уравнений (12) пять раз измерялось время решения функци ей linsolve и борновскими приближениями, а после усреднялось. Результаты показаны на рисунке 10. Видно, что время решения системы (12) даже в ше 30

101 Error Computation time, t/τ 102 <0.1% 2% 5% 10% CMM 6BA 3BA 2BA 1BA 100 10-1 10-2 50 100 150 200 250 Number of particles, N Рисунок 10 – Время решения системы (12) при помощи функции linsolve в Matlab (чёрная линия) и БП разных порядков (цветные линии) в зависимости от числа частиц в кольце при фиксированном расстояния между частицами D = 0.7λMD , где λMD = 770 нм. Размер кружка пропорционален величине ошибки расчёта плотности энергии в фокусе в nом борновском приближении (17) относительно МСМ (15) стом БП (бордовая линия на рисунке 9) меньше, чем время, необходимое для точного решения (черная линия на рисунке 9), при этом ошибка в шестом БП меньше 0.1%. Величины ошибок для первого, второго и третьего БП так же показаны на рисунке 9. Таким образом, использование метода последо вательных БП более предпочтительно по сравнению с МСМ изза меньшего времени расчёта при достаточно высокой точности. Асимптотическая зави симость времени решения (12) от числа частиц следующая: O(N 3 ) для МСМ, O(nN 2 ) для БП порядка n > 0 и O(N ) для НБП [48]. Таким образом, быстрее всего решать систему (12) в НБП, точность которого при этом не зависит от сходимости борновского ряда. Выводы по разделу 2: a) Ошибка расчёта свойств фокуса кольца наночастиц в модели связан ных мультиполей ≲ 1% при любом расстоянии между центрами частиц D > d на МДом и МКом резонансах. б) Ошибка расчёта свойств фокуса кольца наночастиц в нулевом бор новском приближении ≲ 10%, если расстояние между частицами D ⩾ 0.92λMD для МДго и D ⩾ 0.66λMQ для МКго резонансов. 31

в) Асимптотическая зависимость времени решения системы (12) от числа частиц: O(N 3 ) для МСМ, O(nN 2 ) для БП порядка n > 0 и O(N ) для НБП. г) Интерференция вторичных (рассеянных) волн приводит к появлению максимумов и минимумов плотности энергии вдоль оси кольца, то есть кольцо наночастиц обладает свойством фокусировки. д) Фокусное расстояние и положения пиков плотности энергии кольца на ночастиц определяются преимущественно радиусом кольца и длиной волны и практически не зависят от числа частиц (то есть от расстояния между частицами), которое определяет усиление плотности энергии в фокусе. 32

3 ОПТИМИЗАЦИЯ МЕТАЛИНЗ Металинзы, разрабатываемые в работе, состоят из концентрических ко лец наночастиц, которые резонансно рассеивают падающую волну. Плот ность энергии на оси кольца (оси z) имеет несколько максимумов, возникаю щих благодаря конструктивной интерференции между падающей и рассеян ной волнами (формула (23) для плотности энергии вдоль z). При увеличении радиуса кольца количество максимумов растёт, а их положение смещается вдоль оптической оси от плоскости кольца. Следовательно, в структуре, со стоящей из нескольких колец, наиболее сильный эффект фокусировки может быть достигнут, если все кольца имеют интерференционные максимумы в одной и той же точке (будущем фокусе линзы). Однако это условие не яв ляется достаточным – также важно, чтобы в фокусе совпадали фазы волн, приходящих от колец в фокус. В процессе оптимизации определяется опти мальное количество колец и подбираются их параметры, такие как радиус кольца и количество частиц, чтобы получить фокусировку в требуемой точ ке. 3.1 Описание оптимизационного алгоритма Оптимизация осуществлялась при помощи эволюционного много критериального алгоритма Simple Evolutionary MultiObjective Optimizer (SEMO) [49]. В процессе оптимизации преследовались две цели: миними зировать расстояние между фокусом данной линзы и желаемым положени ем фокуса (рассогласование фокуса) и максимизировать плотность энергии в фокусе. Состояние алгоритма характеризуется набором металинз (популя цией), который образует кривую Парето (каждая отдельная металинза не до минирует над какойлибо другой). Считается, что одна металинза доминиру ет над другой, если её рассогласование фокуса меньше, а плотность энергии в фокусе больше, чем у другой металинзы; во всех остальных случаях две металинзы считаются «одинаково хорошими», то есть ни одна из двух мета линз не доминирует над другой. Расчёт плотности энергии осуществляется при помощи НБП. На каждом шаге оптимизации одна случайно выбранная из популяции металинза мутирует. Во время мутации может измениться ра диус кольца или количество частиц в нём. Как только случайно выбранный индивид мутирует, набор металинз, образующий кривую Парето, обновля ется до состояния, когда в него входят лишь индивиды, которые не домини 33

руют друг над другом. Критерий остановки оптимизации следующий: опти мизация прекращается после выполнения определённого количества шагов, в течение которых кривая Парето не изменяется. Наконец, из популяции вы бираются особи (металинзы) с нужным фокусным расстоянием, и, если они существуют, алгоритм возвращает ту, у которой наибольшая плотность энер гии в фокусе. Если алгоритм не смог найти такую особь, он перезапускается. Схематичное представление работы оптимизационного алгоритма показано на рисунке 11. Рисунок 11 – Схема оптимизации металинзы при помощи эволюционного алгоритма и НБП 3.2 Результаты оптимизации Описанный в подразделе 3.1 алгоритм был применён для оптимизации структур cSi наносфер с целью получения металинз, имеющих фокусное расстояние 5 мкм. В процессе оптимизации общий диаметр металинзы был ограничен 20ю мкм, а количество частиц в кольце и число колец могли сво бодно меняться так, чтобы минимальное расстояние между любыми двумя частицами всегда было больше заданного. Также были зафиксированы диа метр (200 нм), рабочая длина волны и, как следствие, показатель преломле ния частицы, равный показателю преломления cSi на рабочей длине волны. Внешняя падающая волна распространялась вдоль положительного направ ления оси z и была поляризована по x. Оптимизация выполнялась в НБП. На рисунке 12 приведены результаты оптимизации для двух длин волн, соответствующих МДому резонансу λMD = 770 нм и МКому резонансу λMQ = 574 нм. В процессе оптимизации был установлен нижний предел на расстояние между частицами, равный D = 0.92λMD для МДго резонанса 34

-10 -10 x (μm) 10 (c) ZBA T-matrices 0 5 -5 x (μm) y (μm) -10 -10 x (μm) 10 (d) λ = 574 nm 10 (b) 2 (e) 4 6 8 10 z (μm) 2 (f) ZBA 4 6 8 10 0 z (μm) T-matrices 0 5 25 Energy density, w/w0 x (μm) y (μm) -5 25 Energy density, w/w0 (a) λ = 770 nm 10 2 4 6 8 10 z (μm) 2 4 6 8 10 z (μm) 0 Рисунок 12 – Оптимизированные структуры кремниевых наносфер (металинзы) и их профили нормированной плотности энергии. (a) Конструкция металинзы для работы на МД резонансе, синими кружками показаны положения частиц. (b,c) Распределение плотности электромагнитной энергии (22) вблизи металинзы, посчитанное в НБП (b) и при помощи метода Тматриц [43] (c). (df) То же самое для МК резонанса и D = 0.66λMD для МКго резонанса. Таким образом, в оптимизированных структурах минимальное расстояние между частицами может быть больше или равно предельному расстоянию, чтобы НБП давало корректные результа ты (подраздел 2.3). Обе структуры, представленные на рисунках 12(a) и 12(d), демонстрируют фокусировку вблизи 5 мкм (рисунки 12(b) и 12(e)). Диамет ры оптимизированных металинз получились меньше заданного максималь ного значения (20 мкм) и равны 19.1 мкм для МДго резонанса и 19.6 мкм для MКго резонанса, в то время как общее количество частиц в структурах составляет N = 320 и N = 437, соответственно. Чтобы проверить проверить результаты оптимизации металинз в НБП, а именно профили плотности энергии вблизи металинз в НБП (рисунки 12(b) и 12(e)), профили плотности энергии также были рассчитаны численным ме тодом Тматриц [43]. Результаты расчёта методом Тматриц показаны на ри сунках 12(c) и 12(f). Видно, что профили энергии на рисунках 12(b), 12(e) и рисунках 12(c), 12(f) качественно и количественно совпадают друг с другом. В таблице 1 приведены значения фокусных расстояний и плотностей энергии 35

Таблица 1 – Значения фокусного расстояния и плотности энергии в фокусе конструкций металинз с рисунков 12(a) и 12(e) Металинза МД: Dmin МК: Dmin λ = 770 nm, = 0.92λ λ = 574 nm, = 0.66λ НБП f (мкм) wf /w0 4.92 24.1 Тматрицы f (мкм) wf /w0 4.92 26.68 5 5 18.69 18.87 в фокусах оптимизированных металинз. Для обеих металинз фокусные рас стояния определяются одинаково обоими методами: f = 4.92 мкм и f = 5 мкм для металинз, работающих на МД и МК резонансах, соответственно. Откло нения от требуемого фокусного расстояния (5 мкм) равны 1.6% для МДго и 0% для МКго резонансов. В таблице 1 также приведены значения плотно сти энергии в фокусе (то есть в точках z = 4.92 мкм для МД и z = 5 мкм для МК резонансов). Ошибка расчёта этой величины в НБП относительно метода Тматриц равна 9.68% для МДго и 0.95% для МКго резонансов. Таким образом, при помощи НБП были оптимизированы положения кремниевых наносфер и получены структуры для фокусировки света (мета линзы) с требуемым фокусным расстоянием и высоким усилением плотно сти энергии в фокусе. То, что в оптимизированных металинзах расстояние между частицами больше их размера, делает возможным изготовление этих металинз методом лазерной печати наночастиц [50], позволяющим полу чать структуры из частиц сферической формы с точным позиционированием и резонансным откликом [51]. В работе [52] приведены примеры структур наносфер, изготовленных при помощи метода лазерной печати, в том числе металинзы из металлических наносфер. Выводы по разделу 3: a) При помощи эволюционного алгоритма и нулевого борновского при ближения были оптимизированы положения кремниевых наночастиц и получены металинзы с заданным фокусным расстоянием для рабо ты на МДом и МКом резонансах, при этом результаты оптимизации и моделирования металинз в НБП согласуются с моделированием точ ным методом Тматриц. 36

б) В фокусе металинз, геометрии которых были получены нами в резуль тате оптимизации, плотность энергии превосходит в 25 раз плотность энергии падающей волны на МД резонансе и в 19 раз на МК резонансе. в) Оптимизированные металинзы могут быть применены для работы на наномасштабе, поскольку их толщина составляет 200 нм, а диаметры МДой линзы и МКой линзы равны 19.1 мкм и 19.6 мкм, соответствен но. г) При помощи оптимизации в НБП можно разрабатывать металинзы из разреженно упакованных частиц, которые впоследствии могут быть из готовлены при помощи метода лазерной печати. 37

4 СХОДИМОСТЬ БОРНОВСКОГО РЯДА В разделе 1 был предложено моделировать оптический отклик струк тур наночастиц при помощи метода последовательных борновских прибли жений, а в разделах 2 и 3 обсуждалась применимость метода в задаче разра ботки металинзы. В разделах 2 и 3 основное внимание было уделено нуле вому борновскому приближению, поскольку именно в НБП рассчитывались поля в процессе оптимизации. Однако в подразделе 2.4 было показано, что для получения корректных результатов в борновских приближениях более высокого порядка необходимо знать, сходится ли борновский ряд. Матема тические критерии сходимости для общего случая написаны в подразделе 1.3. В этом разделе рассмотрено несколько частных систем (димер и кольцо), что бы ответить на вопрос: при каком расстоянии между частицами борновский ряд может сходиться вблизи мультипольного резонанса одиночной частицы? Результаты этого раздела выходят за рамки задачи о разработке металинз и могут быть применимы к другим структурам наночастиц. Рассмотрим рассеяние плоской волны E0 eikr на димере наносфер (ри сунок 13(a)), имеющим простое аналитическое решение в рамках МСМ. Для простоты будем считать, что вблизи мультипольного резонанса части цы внешняя волна возбуждает в частице только резонансный мультиполь. Например, в случае ЭДго резонанса система (12) в этом приближении за писывается в следующем виде pp 2 p1 = αp E0 (r1 ) + αp k 2 ε−1 0 Ĝ12 p pp 1 p2 = αp E0 (r2 ) + αp k 2 ε−1 0 Ĝ21 p , (24) pp где Ĝpp 12 = Ĝ21 (см. подраздел 1.4). Центры частиц расположены в точках r1 = [0, + D/2,0] и r2 = [0, − D/2,0] (рисунок 13(a)), следовательно, в урав нениях (24) скалярное произведение k·ri = 0, где i = 1,2. В рассматриваемой задаче E0 (r1 ) = E0 (r2 ), но временно будем писать зависимость внешнего по ля от координаты частицы. Изза симметрии димера дипольные моменты имеет компоненты толь ко вдоль падающего поля, остальные компоненты равны нулю. Дипольный 38

(a) (b) 1 2 1 2 1 2 1 2 D z x + + + y k p1 = αE0(1) (αε0-1k2)αE0(2) (αε0-1k2)2αE0(1) (αε0-1k2)3αE0(2) Рисунок 13 – (a) Схематичное изображение димера наночастиц, находящегося в вакууме, с отмеченным волновым вектором падающей волны. (b) Если борновский ряд (26) сходится, дипольный момент 1ой частицы можно представить в виде бесконечной суммы перерассеяний (1) между двумя частицами. Слагаемое αp E0 соответствует поглощению внешней волны 1ой частицей; αk 2 ε−1 0 G12 – поглощению внешней волны 2 2ой частицей и рассеянию в сторону 1ой; αk 2 ε−1 G – поглощению 12 0 внешней волны 1ой частицей, рассеянию в сторону 2ой и обратному рассеянию в сторону 1ой и т.д. Здесь α ≡ αp , G12 ≡ Gpp 12,ββ момент первой частицы pp αp E0 + αp2 k 2 ε−1 0 G12,ββ E0 = 2 , −1 pp 2 1 − αp k ε0 G12,ββ (1) p1β (2) (25) (i) где E0 ≡ E0 (ri ), β = x для поперечной поляризации (E0 ∥ x), и β = y для продольной поляризации (E0 ∥ y). Напишем борновский ряд для (25), разложив знаменатель в геометрический ряд p1β ∞ 2m h iX (1) (2) 2 2 −1 pp 2 −1 pp = = αp E0 + αp k ε0 G12,ββ E0 αp k ε0 G12,ββ (1) αp E0 + 2 pp αp k 2 ε−1 0 G12,ββ m=0 pp αp k 2 ε−1 0 G12,ββ (1) αp E 0 + (2) αp E0 + pp αp k 2 ε−1 0 G12,ββ 3 (2) αp E0 + . . . (26) Борновский ряд (26), соответствующий бесконечному количеству перерассе яний между парой частиц, проиллюстрирован рисунком 13(b). 39

(1) (2) Поскольку E0 = E0 = E0 , дипольные моменты, полностью учиты вающие электромагнитное взаимодействие между частицами (диполями) αp E0 , pp G 1 − αp k 2 ε−1 0 12,ββ piβ = i = 1,2 (27) а борновский ряд для (27) также является геометрической прогрессией piβ = αp E0 ∞ X pp αp k 2 ε−1 0 G12,ββ m , i = 1,2. (28) m=0 Решение системы (24) в борновском приближении nого порядка получается ∞ n P P путём замены ряда (28) на конечную сумму: → . Критерий сходимо m=0 m=0 сти геометрического ряда (28) pp |αp · k 2 ε−1 0 G12,ββ | < 1. (29) Поляризуемость αp выражается через коэффициент Ми согласно (7), тогда критерий сходимости борновского ряда для ЭДго резонанса (29) можно за писать в следующем виде 6π · |a1 | · |kS−1 Gpp 12,ββ | < 1. (30) Аналогично рассмотрев другие мультипольные резонанса, можно получить критерии сходимости для МДго, ЭКго и МКго резонансов 6π · |b1 | · |kS−1 Gpp 12,ββ | < 1 (31) QQ |<1 60π · |a2 | · |kS−3 B12,βz (32) QQ | < 1, 60π · |b2 | · |kS−3 B12,βz (33) соответственно, где QQ = B12,βz  3 ikS R ik e 5 21i 48 48i   −i + + − − , β=y  S 24π kS R kS R kS2 R2 kS3 R3 kS4 R4 . 3i 6 6i ikS3 eikS R    −1 − + + , β=x 12π kS2 R2 kS R kS2 R2 kS3 R3 40

Пусть εS = 1, тогда kS = k = 2π/λ. Рассмотрим два случая. Нет поглощения (ε′′ = 0). В этом случае условие ЭД резонанса следу ющее [53] a1 = 1. (34) Из условия (34) при заданном размере и показателе преломления частицы можно найти длину волны ЭДго резонанса λ0 . Например, для частицы с ра диусом 100 нм и проницаемостью ε = 12.5 имеем λ0 = 555 нм. Условия других мультипольных резонансов аналогичны (34): соответствующий коэф фициент Ми равен единице. Учтя (34) в неравенстве (30), получаем условие сходимости борновского ряда для дипольных резонансов частиц без погло щения (омических потерь) 6π · |k0−1 G12,ββ | < 1, (35) которое не зависит от размера частицы и её показателя преломления (однако длина волны резонанса зависит от этих параметров). Решив неравенство (35), найдём критическое расстояние для продольной и поперечной поляризаций: Dy = 0.3λ0 и Dx = 0.21λ0 , соответственно. Если расстояние между центрами частиц больше критического, борновский ряд сходится, иначе – расходится. Положив |a2 | = 1 в (32), или |b2 | = 1 в (33), имеем условие сходимости бор новского ряда для квадрупольного резонанса QQ 60π · |k0−3 B12,βz | < 1, (36) из которого получаем критические расстояния: Dyz = 0.44λ0 и Dxz = 0.33λ0 . При учёте сразу всех четырёх мультиполей взаимодействие между ними все гда приводит к появлению компонент мультиполей, соответствующих бо лее высокому критическому расстоянию. Окончательно, критическое рассто яние для дипольного и квадрупольного резонансов частицы без поглощения: D(dip) = 0.3λ0 и D(quad) = 0.44λ0 , соответственно. Таким образом, если рас стояние между любыми двумя частицами в структуре меньше этих величин для соответствующего резонанса, то борновский ряд, записанный для струк туры, расходится. Есть поглощение (ε′′ ̸= 0). При наличии поглощения (омических по терь) условие резонанса отлично от (34). На рисунке 14(a) показаны резо 41

нансные значения модулей коэффициентов Ми как функции мнимой части проницаемости ε′′ материала частицы. В численном моделировании ε′ части (a) Mie-cofficient 1 |a1| |a2| |b2| 0 Critical distance, D/λ0 |b1| 0.5 0 (b) 0.4 0.05 0.1 0.15 Ohmic losses, ε”/ε’ 0.2 EQ MQ ED 0.3 MD 0.2 0 0.05 0.1 0.15 Ohmic losses, ε”/ε’ 0.2 Рисунок 14 – (a) Абсолютные значения коэффициентов Ми (|al | и |bl |, где l = 1,2) в резонансе в зависимости от ε′′ материала частицы, где ε′ = 12.5, λED = 555 нм, λMD = 731 нм, λEQ = 407 нм и λMQ = 505 нм. (b) Критическое расстояние между частицами как функция ε′′ для рассматриваемых резонансов цы оставалась постоянной, а размер частицы менялся, чтобы резонанс был на одной и той же длине волны для разных ε′′ . Из рисунка 14(a) видно, что при увеличении поглощения в частице уменьшается значение модуля коэф фициента Ми в резонансе. Другими словами, когда в частице увеличивается поглощение, уменьшается её рассеяние, поскольку эффективность рассеяния мультипольной моды пропорциональна квадрату модуля коэффициента Ми (формула (2)). Из рисунка 14(a) также следует, что омические потери подав ляют резонансы рассеяния квадруполей сильнее, чем диполей; а резонансы магнитных мультиполей сильнее, чем электрических. Поскольку критерии сходимости борновского ряда (30)(33) зависят от модулей коэффициентов Ми, то с увеличением поглощения критическое расстояние также снижается для всех мультипольных резонансов (рисунок 14(b)). Физический смысл это го результата понятен: при уменьшении рассеяния частицы снижается элек 42

тромагнитное взаимодействие между частицами, поэтому оно может быть аппроксимировано конечным числом перерассеяний. Применимость метода последовательных борновских приближений. Зная критические расстояния между частицами, можно исследовать точность расчёта резонансного оптического отклика при помощи МПБП. Поместим одну частицу в начало декартовой системы координат, а положение второй частицы будем менять, при этом расстояние между частицами будет одно временно больше критического (0.3λ0 или 0.44λ0 в зависимости от типа ре зонанса) и их диаметра (то есть частицы никогда не будут касаться). Пред полагается, что частицы не поглощают (ε′′ = 0). Точность расчёта отклика свяжем с ошибкой сечения рассеяния (n) (n) ∆σsca = (CMM) |σsca − σsca (CMM) σsca | × 100%, (37) где σsca – сечение рассеяния димера с учётом вкладов диполей и квадрупо (CMM) (n) лей [20], σsca и σsca – сечения рассеяния, посчитанные в рамках МСМ и в борновском приближении nого порядка, соответственно. На рисунке 15 показан минимальный порядок борновского приближения n, при котором (n) ошибка ∆σsca становится меньше 10%. Кольцо. Рассмотрим кольцо N сферических частиц (рисунок 5) и также, как и в случае димера, ограничимся ЭДм приближением. В качестве внешне го поля возьмём векторный пучок с радиальной поляризацией, который воз буждает дипольные моменты с радиальной поляризацией (что ниже позволит раскладывать в борновский ряд скалярную величину). Векторный пучок так же имеет продольную компоненту поля, но поскольку структура помещена в плоскости (xy), поперечной направлению распространения (z) пучка, то мо ды, возбуждаемые в плоскости кольца могут быть рассмотрены отдельно от мод, поперечных плоскости кольца. Для радиальной моды система (12) за писывается в следующем виде (для простоты отклик частиц на векторный пучок считается таким же, как на плоскую волну) piρ N k 2 X pp = αp E0 + αp Gρρ (ri ,rj )pρj . ε0 j=1,j̸=i 43 (38)

Born approximation order 0 1 2 3 4 6 9 10 (a) ED resonance 90˚ 60˚ (b) 90˚ 60˚ 30˚ E0 0.5λED λED 0˚ 1.5λED (c) EQ resonance 90˚ 60˚ MD resonance 30˚ (d) MQ resonance 90˚ 60˚ 30˚ 30˚ 0˚ E0 0.5λMD λMD 1.5λMD 0˚ E0 0.5λEQ λEQ 1.5λEQ 0˚ E0 0.5λMQ λMQ 1.5λMQ Рисунок 15 – Порядок борновского приближения как функция положения частицы, пока другая находится в центре системы координат для ЭДго (λED = 555 нм), МДго (λMD = 731 нм), ЭКго (λEQ = 407 нм) и МКго (λMQ = 505 нм) резонансов. Положение цветного кружка соответствуют положению второй частицы, а его цвет – порядку борновского приближения, в котором ошибка (37) меньше 10%. Диаметр и проницаемость частиц: d = 200 нм и ε = 12.5. Нормально падающая плоская волна горизонтально поляризована Будем искать решение (38) в следующем виде piρ = p̃[cos (φi ), sin (φi ), 0]. (39) Подставляя (39) в уравнение (38), находим выражение для модуля дипольных моментов p̃ p̃ = αp pp E0 , G̃ 1 − αp k 2 ε−1 ρρ 0 (40) где введена дипольная (решёточная) сумма радиальной моды кольца G̃pp ρρ = N X j=2 Gpp ρρ (r1 , rj ) = N k X eiq sin(φj /2) 3i 3 1+ − 2 2 8π j=2 q sin(φj /2) q sin(φj /2) q sin (φj /2) i 1 + 1− + cos(φj ) , q sin(φj /2) q 2 sin2 (φj /2) где R – радиус кольца, q = 2kR, φj – угловая координата jой частицы кольца. 44

Разложение в борновский ряд дипольного момента частицы в кольце (40) аналогично случаю димера (28). Критерий сходимости борновского ряда для кольца pp | αp k 2 ε−1 (41) 0 G̃ρρ | < 1. | {z } S Заметим, что борновский ряд всегда расходится, если выполнено условие конфигурационного резонанса (знаменатель (40) равен нулю)  Re[α−1 ] = ε−1 Re[k 2 G̃pp ] p ρρ 0 Im[α−1 ] = ε−1 Im[k 2 G̃pp ] p 0 . ρρ На рисунке 16 показан параметр сходимости |S|, введённый в (41), для кольца с разным числом частиц N и межчастичным расстоянием D в условии ЭДго резонанса одиночной частицы (34). Борновский ряд расходится, если Convergence parameter, |S| 101 y N = 38000 x . N = 2400 z 100 N = 16 N = 40 10-1 0.5 1 1.5 2 2.5 3 Inter-particle distance, D/λ0 3.5 Рисунок 16 – Параметр сходимости (41) радиальной моды кольца (на вставке) с разным числом частиц и расстоянием между частицами D ≲ 0.35λ0 , и может расходиться, если а) D ≈ λ0 и N > 33, б) D ≈ 2λ0 и N > 840 (рисунки 9 и 16). В пределе N → ∞ борновский ряд будет рас ходиться в точках D = mλ0 , где m – целое число, – условие брэгговского резонанса. Выводы по разделу 4: 45

a) Если расстояние между любыми двумя частицами без поглощения D ⩽ 0.3λdip на дипольном резонансе и D ⩽ 0.44λquad на квадруполь ном резонансе, то борновский ряд, записанный для структуры частиц, расходится. б) Показано, что с ростом поглощения (ε′′ ) материала частиц уменьшается резонансное значение модуля коэффициента Ми и, как следствие, рас сеяние одной частицы, поэтому борновский ряд сходится при меньших расстояниях между частицами. в) Борновский ряд, записанный для кольца достаточно большого чис ла частиц, расходится, если длина волны соответствует мультиполь ному резонансу одиночной частицы, а расстояние между частицами D = mλ0 (m – целое), что является условием конфигурационного брэг говского резонанса кольца. 46

ЗАКЛЮЧЕНИЕ В работе изложен мультипольный метод последовательных борнов ских приближений (МПБП) и исследована его применимость для моделиро вания и оптимизации резонансного оптического отклика структур диэлектри ческих наночастиц. К достоинствам этого метода можно отнести достаточно низкое время расчета, низкое потребление ресурсов компьютера, высокую точность и совместимость с оптимизационными алгоритмами. При помощи этого метода получены структуры кремниевых наносфер для фокусировки света (металинзы), у которых плотность энергии в фокусе на порядок пре вышает плотность энергии падающей волны. Основные результаты работы следующие: a) Изложена теоретическая модель описания оптического отклика ансам блей наночастиц, имеющих дипольные и квадрупольные резонансы электрического и магнитного типов. б) Найдены условия применимости нулевого борновского приближения для моделирования фокусирующих свойств колец кремниевых нано сфер. Проведён анализ применимости борновских приближений более высокого порядка. в) Показана возможность фокусировки кольцом сферических наночастиц и исследованы его фокусирующие свойства. г) При помощи нулевого борновского приближения, мультипольного раз ложения и эволюционного алгоритма оптимизированы металинзы для работы на магнитном дипольном и квадрупольном резонансах одиноч ной наночастицы. Результаты оптимизации проверены точным числен ным методом Тматриц и получено хорошее согласие. д) Получены критерии сходимости борновского ряда и условия примени мости МПБП для моделирования оптического отклика ансамблей на ночастиц на мультипольных резонансах одиночной наночастицы. 47

1 СПИСОК ИСПОЛЬЗОВАННЫХ ИСТОЧНИКОВ Khorasaninejad M., Capasso F. Metalenses: Versatile multifunctional photonic components // Science. — 2017. — Т. 358. — eaam8100. — DOI: 10.1126/science.aam8100. 2 Lalanne P., Chavel P. Metalenses at visible wavelengths: past, present, perspectives // Laser Photonics Rev. — 2017. — Т. 11. — С. 1600295. — DOI: 10.1002/lpor.201600295. 3 Chen W. T., Zhu A. Y., Capasso F. Flat optics with dispersionengineered metasurfaces // Nat. Rev. Mater. — 2020. — Т. 5, № 8. — С. 604–620. — DOI: 10.1038/s4157802002033. 4 Chen W. T., Capasso F. Will flat optics appear in everyday life anytime soon? // Appl. Phys. Lett. — 2021. — Т. 118, № 10. — С. 100503. — DOI: 10. 1063/5.0039885. 5 NearIR widefieldofview Huygens metalens for outdoor imaging applications / J. Engelberg [и др.] // Nanophotonics. — 2020. — Т. 9, № 2. — С. 361–370. — DOI: 10.1515/nanoph20190177. 6 Metasurface eyepiece for augmented reality / G.Y. Lee [и др.] // Nat. Commun. — 2018. — Т. 9. — С. 4562. — DOI: 10 . 1038 / s41467 018070115. 7 Ultracompact visible chiral spectrometer with metalenses / A. Y. Zhu [и др.] // APL Photonics. — 2017. — Т. 2, № 3. — С. 036103. — DOI: 10.1063/ 1.4974259. 8 Broadband lightweight flat lenses for longwave infrared imaging / M. Meem [и др.] // Proc. Natl. Acad. Sci. USA. — 2019. — Т. 116, № 43. — С. 21375–21378. — DOI: 10.1073/pnas.1908447116. 9 Lowloss metasurface optics down to the deep ultraviolet region / C. Zhang [и др.] // Light Sci. Appl. — 2020. — Т. 9. — С. 55. — DOI: 10.1038/ s413770200287y. 10 GaN Metalens for PixelLevel FullColor Routing at Visible Light / B. H. Chen [и др.] // Nano Lett. — 2017. — Т. 17, № 10. — С. 6345–6352. — DOI: 10.1021/acs.nanolett.7b03135. 48

11 Metalenses at visible wavelengths: Diffractionlimited focusing and subwavelength resolution imaging / M. Khorasaninejad [и др.] // Science. — 2016. — Т. 352. — С. 1190–1194. — DOI: 10 . 1126 / science . aaf6644. 12 Ultrahigh Numerical Aperture Metalens at Visible Wavelengths / H. Liang [и др.] // Nano Lett. — 2018. — Т. 18, № 7. — С. 4460–4466. — DOI: 10.1021/acs.nanolett.8b01570. 13 SubWavelength Grating Lenses With a Twist / S. Vo [и др.] // IEEE Photonics Technology Letters. — 2014. — Т. 26, № 13. — С. 1375–1378. — DOI: 10.1109/lpt.2014.2325947. 14 Subwavelengththick lenses with high numerical apertures and large efficiency based on highcontrast transmitarrays / A. Arbabi [и др.] // Nat. Commun. — 2015. — Т. 6. — С. 7069. — DOI: 10.1038/ncomms8069. 15 HighEfficiency AllDielectric Metalenses for MidInfrared Imaging / H. Zuo [и др.] // Adv. Opt. Mat. — 2017. — Т. 5, № 23. — С. 1700585. — DOI: 10.1002/adom.201700585. 16 Ultrathin highefficiency midinfrared transmissive Huygens metaoptics / L. Zhang [и др.] // Nat. Commun. — 2018. — Т. 9. — С. 1481. — DOI: 10.1038/s41467018038317. 17 AberrationFree Ultrathin Flat Lenses and Axicons at Telecom Wavelengths Based on Plasmonic Metasurfaces / F. Aieta [и др.] // Nano Lett. — 2012. — Т. 12, № 9. — С. 4932–4936. — DOI: 10.1021/nl302516v. 18 PolarizationInsensitive Metalenses at Visible Wavelengths / M. Khorasaninejad [и др.] // Nano Lett. — 2016. — Т. 16, № 11. — С. 7229–7234. — DOI: 10.1021/acs.nanolett.6b03626. 19 A broadband achromatic metalens for focusing and imaging in the visible / W. T. Chen [и др.] // Nat. Nanotechnol. — 2018. — Т. 13, № 3. — С. 220–226. — DOI: 10.1038/s4156501700346. 20 Babicheva V., Evlyukhin A. Analytical model of resonant electromagnetic dipolequadrupole coupling in nanoparticle arrays // Phys. Rev. B. — 2019. — Т. 99. — С. 195444. — DOI: 10.1103/PhysRevB.99.195444. 49

21 Yao K., Unni R., Zheng Y. Intelligent nanophotonics: merging photonics and artificial intelligence at the nanoscale // Nanophotonics. — 2019. — Т. 8. — С. 339–366. — DOI: 10.1515/nanoph20180183. 22 Preble S., Lipson M., Lipson H. Twodimensional photonic crystals designed by evolutionary algorithms // Appl. Phys. Lett. — 2005. — Т. 86, № 6. — С. 061111. — DOI: 10.1063/1.1862783. 23 Parallel microgenetic algorithm design for photonic crystal and waveguide structures / J. Jiang [и др.] // Opt. Lett. — 2003. — Т. 28, № 23. — С. 2381–2383. — DOI: 10.1364/OL.28.002381. 24 Integrated optical devices design by genetic algorithm / L. Sanchis [и др.] // Appl. Phys. Lett. — 2004. — Т. 84, № 22. — С. 4460–4462. — DOI: 10.1063/1.1738931. 25 Huntington M. D., Lauhon L. J., Odom T. W. Subwavelength lattice optics by evolutionary design // Nano Lett. — 2014. — Т. 14, № 12. — С. 7195–7200. — DOI: 10.1021/nl5040573. 26 Evolutionary optimization of optical antennas / T. Feichtner [и др.] // Phys. Rev. Lett. — 2012. — Т. 109, № 12. — С. 127701. — DOI: 10 . 1103 / PhysRevLett.109.127701. 27 Evolutionary multiobjective optimization of colour pixels based on dielectric nanoantennas / P. R. Wiecha [и др.] // Nat. Nanotechnol. — 2017. — Т. 12, № 2. — С. 163. — DOI: 10.1038/nnano.2016.224. 28 Mie G. Beiträge zur Optik trüber Medien, speziell kolloidaler Metallösungen // Ann. Phys. — 1908. — Т. 330. — С. 377–445. — DOI: 10.1002/andp. 19083300302. 29 Bohren C. F., Huffman D. R. Absorption and Scattering of Light by Small Particles, — Wiley, New York, 1983. 30 Optical interaction between a dielectric tip and a nanometric lattice: implications for nearfield microscopy / B. Labani [и др.] // J. Opt. Soc. Am. B. — 1990. — Т. 7, № 6. — С. 936. — DOI: 10 . 1364 / josab . 7 . 000936. 50

31 Keller O., Xiao M., Bozhevolnyi S. Configurational resonances in optical near field microscopy: a rigorous pointdipole approach // Surf. Sci. — 1993. — Т. 280. — С. 217–230. — DOI: 10.1016/00396028(93)90370Y. 32 The application of iterative solvers in discrete dipole approximation method for computing electromagnetic scattering / Z. H. Fan [и др.] // Microw. Opt. Techn. Lett. — 2006. — Т. 48. — С. 1741–1746. — DOI: 10.1002/mop. 21760. 33 Singham S. B., Bohren C. F. Light scattering by an arbitrary particle: the scatteringorder formulation of the coupleddipole method // J. Opt. Soc. Am. A. — 1988. — Т. 5. — С. 1867–1872. — DOI: 10 . 1364 / JOSAA . 5 . 001867. 34 Light scattering by dielectric bodies in the Born approximation / A. S. Bereza [и др.] // Phys. Rev. A. — 2017. — Т. 95. — С. 063839. — DOI: 10.1103/ PhysRevA.95.063839. 35 Optical response features of Sinanoparticle arrays / A. B. Evlyukhin [и др.] // Phys. Rev. B. — 2010. — Т. 82. — С. 045404. — DOI: 10 . 1103 / PhysRevB.82.045404. 36 Substrateinduced resonant magnetoelectric effects for dielectric nanoparticles / A. E. Miroshnichenko [и др.] // ACS Photonics. — 2015. — Т. 2. — С. 1423–1428. — DOI: 10.1021/acsphotonics.5b00117. 37 Multipolar response of nonspherical silicon nanoparticles in the visible and nearinfrared spectral ranges / P. D. Terekhov [и др.] // Phys. Rev. B. — 2017. — Т. 96. — С. 035443. — DOI: 10.1103/PhysRevB.96.035443. 38 Modeling of isotropic backwardwave materials composed of resonant spheres / L. Jylhä [и др.] // J. Appl. Phys. — 2006. — Т. 99, № 4. — С. 043102. — DOI: 10.1063/1.2173309. 39 Mie resonancebased dielectric metamaterials / Q. Zhao [и др.] // Mater. Today. — 2009. — Т. 12, № 12. — С. 60–69. — DOI: 10.1016/S1369 7021(09)703189. 40 Collective resonances in metal nanoparticle arrays with dipolequadrupole interactions / A. B. Evlyukhin [и др.] // Phys. Rev. B. — 2012. — Т. 85, № 24. — С. 245411. — DOI: 10.1103/PhysRevB.85.245411. 51

41 Бахвалов Н. С., Жидков Н. П., Кобельков Г. М. Численные методы. — М.: Наука, 1987. — Гл. Численные методы алгебры. 42 Aspnes D. E., Studna A. A. Dielectric functions and optical parameters of Si, Ge, GaP, GaAs, GaSb, InP, InAs, and InSb from 1.5 to 6.0 eV // Phys. Rev. B. — 1983. — Т. 27. — С. 985. — DOI: 10.1103/PhysRevB.27.985. 43 CELES: CUDAaccelerated simulation of electromagnetic scattering by large ensembles of spheres / A. Egel [и др.] // J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transf. — 2017. — Т. 199. — С. 103–110. — DOI: 10.1016/j.jqsrt.2017. 05.010. 44 Plasmons in nearly touching metallic nanoparticles: singular response in the limit of touching dimers / I. Romero [и др.] // Opt. Express. — 2006. — Т. 14, № 21. — С. 9988–9999. — DOI: 10.1364/OE.14.009988. 45 Zou S., Janel N., Schatz G. C. Silver nanoparticle array structures that produce remarkably narrow plasmon lineshapes // J. Chem. Phys. — 2004. — Т. 120, № 23. — С. 10871–10875. — ISSN 00219606. — DOI: 10 . 1063 / 1 . 1760740. 46 Gillen G. D., Guha S. Modeling and propagation of nearfield diffraction patterns: A more complete approach // Am. J. Phys. — 2004. — Т. 72, № 9. — С. 1195–1201. — DOI: 10.1119/1.1767102. 47 https://www.mathworks.com/products/matlab.html. 48 Introduction to Algorithms / T. H. Cormen [и др.]. — The MIT Press, 2009. 49 Kalyanmoy D. MultiObjective Optimization using Evolutionary Algorithms. — John Wiley & Sons, LTD, New York, USA, 2002. 50 Laser printing of silicon nanoparticles with resonant optical electric and magnetic responses / U. Zywietz [и др.] // Nat. Commun. — 2014. — Т. 5. — С. 3402. — DOI: 10.1038/ncomms4402. 51 Electromagnetic resonances of silicon nanoparticle dimers in the visible / U. Zywietz [и др.] // ACS Photonics. — 2015. — Т. 2, № 7. — С. 913–920. — DOI: 10.1021/acsphotonics.5b00105. 52 Laser Printing of Functional Materials: 3D Microfabrication, Electronics and Biomedicine / U. Zywietz [и др.]. — John Wiley & Sons, 2018. — Гл. Laser printing of nanoparticles. 52

53 Tribelsky M. I., Luk’yanchuk B. S. Anomalous Light Scattering by Small Particles // Phys. Rev. Lett. — 2006. — Т. 97, № 26. — С. 263902. — DOI: 10.1103/physrevlett.97.263902. 53

Рецензии:

Авторизуйтесь, чтобы добавить рецензию

Отзывы:

Авторизуйтесь, чтобы оставить отзыв

Многократное рассеяние в задачах моделирования и оптимизации оптического отклика ансамблей наноструктур с индуцированными мультипольными моментами

Никита Устименко

Поделиться работой

Рецензии:

Рецензия от Никита Устименко

Рецензия от Никита Устименко

Рецензия от Никита Устименко

Отзывы: